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第一章 绪论1

1.1 纳米材料1

1.1.1 纳米材料的概述1

1.1.2 纳米材料的定义与分类2

1.2 金属纳米颗粒3

1.2.1 金属纳米颗粒的合成与稳定3

1.2.2 金属纳米颗粒在催化过程中的应用7

1.2.3 金属纳米颗粒的表征与分析方法8

1.3 生物材料与金属纳米粒子9

1.3.1 生物材料在金属纳米粒子合成中的应用10

1.3.2 改性纤维素的特点以及在金属纳米粒子合成中的应用10

1.4 乙炔选择加氢反应13

1.4.1 前加氢与后加氢工艺13

1.4.2 乙炔选择加氢反应机理研究15

1.4.3 乙炔选择加氢反应催化剂概述21

1.5 CO甲烷化反应23

1.5.1 CO甲烷化反应的机理研究23

1.5.2 CO甲烷化反应催化剂概述26

1.6 本书内容28

第二章 催化剂制备与分析测试条件31

2.1 化学试剂与气体31

2.2 催化剂的制备32

2.2.1 高分散Pd纳米粒子的制备32

2.2.2 单分散Pd-Ag纳米粒子的制备32

2.2.3 PdNPs/Al2O3与PdNPs-Ag/Al2O3催化剂的制备33

2.2.4 Pd氧化铝涂层催化剂的制备33

2.2.5 HEC-Ru/Al2O3催化剂的制备33

2.3 样品的表征与分析34

2.3.1 扫描电镜分析34

2.3.2 透射电镜分析35

2.3.3 X射线衍射分析35

2.3.4 H2-TPR分析36

2.3.5 比表面积测定-孔径分析36

2.3.6 表面酸性分析36

2.3.7 钯分散度分析36

2.3.8 Zeta电位分析37

2.3.9 TG分析37

2.3.10 气相色谱-电感耦合等离子体质谱联用分析（GC-ICP-MS）37

2.3.11 原位漫反射红外光谱分析（In-situ DRIFTS）37

2.3.12 X射线光电子能谱分析38

2.4 催化剂的活性评价38

2.4.1 乙炔选择加氢水相催化过程评价38

2.4.2 乙炔选择加氢多相催化剂的评价39

2.4.3 CO甲烷化催化剂评价40

第三章 Pd及Pd-Ag纳米粒子催化剂的制备及其加氢性能42

3.1 引言42

3.2 水溶性改性纤维素的分类44

3.3 水溶性改性纤维素的表征45

3.3.1 XRD表征结果45

3.3.2 IR表征结果46

3.3.3 TG表征结果46

3.3.4 SEM表征结果47

3.4 Pd纳米粒子的制备与表征48

3.4.1 Pd纳米粒子的制备48

3.4.2 Pd纳米粒子的UV-vis表征48

3.4.3 Pd纳米粒子的TEM表征50

3.4.4 Pd纳米粒子的XPS表征51

3.5 Pd纳米粒子应用于乙炔选择加氢反应53

3.5.1 Pd纳米粒子与传统负载Pd催化剂的比较53

3.5.2 Pd纳米粒子的稳定机理54

3.5.3 Pd纳米粒子的催化性能56

3.6 羧甲基纤维素钠稳定的高分散Pd纳米粒子催化性能研究57

3.6.1 CMC对Pd纳米粒子催化性能的影响58

3.6.2 Pd含量对Pd纳米粒子催化性能的影响59

3.6.3 H2/C2H2对Pd纳米粒子催化性能的影响61

3.6.4 Pd纳米粒子循环再利用试验62

3.7 羧甲基纤维素钠稳定的高分散Pd-Ag纳米粒子65

3.7.1 Pd-Ag纳米粒子的制备67

3.7.2 Pd-Ag纳米粒子的表征67

3.7.3 Pd与Pd-Ag纳米粒子的催化性能比较70

3.8 小结72

第四章 Pd/Al2O3多相催化剂的制备及其加氢反应性能74

4.1 引言74

4.2 Al2O3载体的表征75

4.2.1 Al2O3载体的比表面积75

4.2.2 Al2O3载体的孔结构76

4.2.3 Al2O3载体的表面酸性79

4.2.4 Al2O3载体的晶型80

4.3 PdNPs/Al2O3催化剂81

4.3.1 PdNPs/Al2O3催化剂的制备81

4.3.2 PdNPs/Al2O3催化剂上活性组分Pd的分布82

4.3.3 PdNPs/Al2O3与Pd/Al2O3催化性能比较87

4.3.4 PdNPs/Al2O3催化剂的催化性能研究88

4.4 PdNPs/Al2O3催化剂的原位红外光谱研究91

4.4.1 CO吸附态的实验方法92

4.4.2 PdNPs/Al2O3催化剂上CO吸附态的原位红外光谱研究93

4.4.3 乙炔加氢反应的实验方法95

4.4.4 PdNPs/Al2O3催化剂上乙炔加氢反应的原位红外光谱研究95

4.5 PdNPs-Ag/Al2O3催化剂96

4.5.1 PdNPs-Ag/Al2O3催化剂的制备97

4.5.2 催化剂的ICP表征97

4.5.3 PdNPs-Ag/Al2O3与PdNPs/Al2O3催化剂的催化性能比较97

4.5.4 PdNPs-Ag/Al2O3与Pd-Ag/Al2O3催化剂的催化性能比较98

4.5.5 PdNPs-Ag/Al2O3与Pd-Ag/Al2O3催化剂的TG表征100

4.6 PdNPs-Ag/Al2O3催化剂的原位红外光谱研究101

4.6.1 CO吸附态的实验方法101

4.6.2 PdNPs-Ag/Al2O3催化剂上CO吸附态的原位红外光谱研究101

4.6.3 乙炔加氢反应的实验方法103

4.6.4 PdNPs-Ag/Al2O3催化剂上乙炔加氢反应的原位红外光谱研究103

4.7 小结105

第五章 Pd氧化铝涂层催化剂的制备及其加氢反应性能106

5.1 引言106

5.2 氧化铝涂层的制备工艺111

5.2.1 铝溶胶的制备111

5.2.2 氧化铝浆料的制备111

5.2.3 氧化铝浆料的孔径分布111

5.2.4 不同氧化铝浆料组成的孔径分布112

5.2.5 氧化铝浆料的比表面积115

5.2.6 氧化铝浆料的表面酸性117

5.2.7 氧化铝浆料的晶型119

5.3 氧化铝涂层的理化性能120

5.3.1 氧化铝涂层孔径分布120

5.3.2 不同浆料组成对氧化铝涂层孔径分布的影响121

5.3.3 高温焙烧对氧化铝涂层孔径分布的影响123

5.3.4 氧化铝涂层厚度对孔径分布的影响124

5.4 氧化铝涂层的牢固度126

5.4.1 负载量对涂层牢固度的影响126

5.4.2 焙烧温度对涂层牢固度的影响127

5.4.3 拟薄水铝石加入量对涂层牢固度的影响128

5.4.4 球磨时间对涂层牢固度的影响128

5.4.5 铝溶胶加入量对涂层牢固度的影响129

5.5 Pd氧化铝涂层催化剂的制备130

5.5.1 a和b两种制备方法催化性能的比较131

5.5.2 拟薄水铝石加入量对催化性能的影响132

5.5.3 氧化铝涂层厚度对催化性能的影响134

5.5.4 焙烧温度对催化性能的影响135

5.5.5 不同铝溶胶加入量对催化性能的影响136

5.6 氧化铝涂层催化剂失活分析139

5.7 制备Pd-Ag涂层催化剂与传统Pd催化剂比较140

5.8 小结141

第六章 高分散Ru催化剂的制备以及在CO甲烷化反应中的应用142

6.1 引言142

6.2 Al2O3载体的表征143

6.2.1 Al2O3载体的比表面和孔结构143

6.2.2 Al2O3载体的表面酸性145

6.2.3 Al2O3载体的晶型146

6.3 催化剂的制备147

6.4 催化剂的表征结果148

6.4.1 催化剂H2-TPR表征结果148

6.4.2 催化剂XRD表征结果149

6.4.3 催化剂SEM-EDS表征结果150

6.4.4 催化剂TEM表征结果151

6.5 催化剂的活性评价152

6.5.1 反应温度对CO甲烷化反应的影响152

6.5.2 GHSV对CO甲烷化反应的影响153

6.5.3 催化剂的在线评价结果154

6.5.4 催化剂的原位红外光谱研究156

6.6 小结161

第七章 结论和展望162

7.1 结论162

7.2 创新性结论163

7.3 展望164

参考文献165