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1 绪论1

2 文献综述2

2.1 引言2

2.2 超临界流体及其性质4

2.3 超临界流体作为化学反应溶剂的优势8

2.4 超临界化学反应装置10

2.5 超临界化学反应的研究现状11

2.5.1 超临界流体中的均相催化反应11

2.5.2 超临界流体中的多相催化反应21

2.5.3 超临界流体中的酶催化反应25

2.5.4 超临界流体中的高分子合成26

2.5.5 超临界化学反应新的发展方向30

2.6 小结31

2.7 本书研究工作32

3 超临界条件下二氧化碳／环氧乙烷二元体系以及它们与碳酸乙烯酯三元体系相行为调查34

3.1 引言34

3.2 实验部分35

3.2.1 原料及其提纯35

3.2.2 实验设备35

3.2.3 分析及数据处理36

3.3 结果与讨论38

3.3.1 超临界二氧化碳／环氧乙烷二元体系中相行为的调查38

3.3.2 CO2／环氧乙烷混合物的虚拟临界性质39

3.3.3 超临界二氧化碳／环氧乙烷／碳酸乙烯酯三元体系的相平衡41

3.3.4 超临界条件下均相催化CO2和环氧乙烷环加成反应过程中相行为的推测42

3.4 小结42

4超临界条件下碳酸乙烯酯的均相催化合成43

4.1 引言43

4.2 实验部分44

4.2.1 原料及其提纯44

4.2.2 四齿席夫碱配体的合成45

4.2.3 四齿席夫碱金属配合物的合成46

4.2.4 仪器49

4.2.5 环加成反应49

4.3 结果与讨论50

4.3.1 超临界二氧化碳／环氧乙烷混合物的性质50

4.3.2 四齿席夫碱铝配合物的催化性能50

4.3.3 路易斯碱对席夫碱铝配合物催化性能的促进效应51

4.3.4 席夫碱铝配合物／季铵盐或季膦盐双功能催化剂的协同效应52

4.3.5 SalenAlX中苯环上取代基对其催化性能的影响54

4.3.6 反应时间的影响54

4.3.7 影响CO2与环氧乙烷环加成反应的其他因素56

4.3.8 其他四齿席夫碱金属配合物的催化性能57

4.3.9 超临界条件下碳酸丙烯酯的催化合成58

4.4 小结58

5 四齿席夫碱铝配合物催化CO2与环氧烷烃环加成反应机理的研究60

5.1 引言60

5.2 四齿席夫碱铝配合物催化的反应体系60

5.2.1 环氧乙烷的开环60

5.2.2 CO2的活化及活化CO2对Al—O键的插入65

5.3 Lewis碱性配体对席夫碱铝配合物催化CO2和环氧乙烷环加成反应的促进效应69

5.4 四齿席夫碱铝配合物／季铵盐或季膦盐双功能催化剂的协同效应70

5.5 小结75

6环加成反应催化剂的负载化研究76

6.1 引言76

6.2 实验部分77

6.2.1 原料77

6.2.2 合成77

6.2.3 环加成反应79

6.2.4 化学分析80

6.2.5 仪器80

6.3 结果与讨论81

6.3.1 MCM-41介孔材料负载可溶性氯铝酞菁81

6.3.2 MCM-41负载席夫碱铝、钴配合物88

6.4 小结90

7超临界条件下由CO2和环氧乙烷连续化合成碳酸乙烯酯92

7.1 引言92

7.2 实验部分93

7.2.1 席夫碱钴配合物的负载化93

7.2.2 仪器设备95

7.2.3 连续化反应装置（图7.2.2）95

7.3 结果与讨论96

7.4 小结99

8超临界流体用于萃取母体MCM-41介孔材料中的模板剂100

8.1 引言100

8.2 实验部分101

8.2.1 原料101

8.2.2 萃取工艺101

8.3 结果与讨论102

8.3.1 搅拌式反应釜中的超临界流体萃取102

8.3.2 连续流动超临界流体萃取MCM-41介孔材料中的模板剂107

8.4 小结108

9 MCM-41 介孔材料中模板剂的超临界萃取和材料表面的同时改性109

9.1 引言109

9.2 实验部分110

9.2.1 原料110

9.2.2 铜配合物［（TPED）2CuCl2］的合成110

9.2.3 MCM-41材料的改性110

9.2.4 铜含量分析111

9.3 结果与讨论111

9.4 小结116

10结论117

附录119

参考文献120

创新点摘要135

作者学术成果索引136

致谢144